Louis Theroux weet met zijn sympathieke, bescheiden stijl heel doortastende portretten te maken over subculturen waar andere filmmakers amper toegang krijgen. Maar wanneer hij een verzoek indient om het hoofdkwartier van de Scientology kerk in Los Angeles te bezoeken, wordt dat geweigerd. Theroux blijft niet bij de pakken zitten: geïnspireerd door de filmtechnieken die de kerk zelf gebruikt en bijgestaan door voormalige leden, huurt hij acteurs in om Tom Cruise en Scientology-leider David Miscavige te spelen en zo inzicht te krijgen in de werkwijze in de in mysterie gehulde religie. In een bizarre twist ontdekt Theroux dat de Scientology Church tegelijk een film over hem maakt. Het resultaat is een documentaire vol komische momenten en onverwachte verwikkelingen, die daardoor nog vreemder is dan fictie.